En physique des matériaux, les expériences de type pompes-sondes ont permis
d’étudier des phénomènes ultra-rapides comme les transitions de phases
photo-induites ou la génération de phonons cohérents. Dans ce domaine, le
bismuth apparaît comme un système modèle. En effet, dans ce matériau, une
impulsion ultra-courte excite de façon sélective un phonon en centre de zone de
symétrie A1g, ce qui provoque de fortes variations de la réflectivité.
Récemment, les expériences de diffraction X résolues en temps sont venues
enrichir les mesures de réflectivité en permettant d’accéder directement aux
déplacements atomiques liés au phonon. Cependant, ces résultats expérimentaux
s’avèrent insuffisants si l’on souhaite comprendre en détail les mécanismes de
génération des phonons cohérents.
<br>
<br>
Pour étudier ces phénomènes plus en détail, nous avons travaillé sur une
modélisation du système permettant de confronter expérience et calcul ab initio.
Nous avons développé un modèle thermodynamique, inspiré du modèle à deux
températures, pour décrire l’évolution simultanée du réseau ionique en présence
d’un phonon cohérent et du système électronique. Ce modèle a été paramétré par
le calcul ab initio, et permet de décrire les différents échanges d’énergie
entre les sous systèmes, ainsi que l’évolution de la température électronique et
de la température du réseau. Les résultats sont en très bon accord avec les
expériences de diffraction X résolues en temps. Ils ont permis, entre autre, de
reproduire les variations de la fréquence des oscillations observées
expérimentalement et de montrer que les oscillations des atomes s'accompagnent
d'une oscillation de la température électronique. Nous avons ensuite enrichi
notre modèle afin de le confronter aux expériences de type pompe sonde. Nous
avons ainsi déterminé à partir du calcul ab initio les propriétés optiques du
bismuth en fonction de la température et des oscillations du phonon cohérent
afin de reproduire les mesures de réflectivité.